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研究为二氧化碳高值化转化提供新思路
发布时间:2026-3-30 15:11:04    来源:科学网    点击:13次    [关闭本页]

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员刘岳峰等与成都大学特聘研究员康辉、太原理工大学教授章日光、意大利墨西拿大学教授Gabriele Centi等团队合作,在二氧化碳加氢催化领域取得新进展。合作团队利用化学反应诱导的催化剂表面动态重构策略,在2 wt%钴(Co)负载的氧化锰(MnOx)催化剂上,通过匹配金属的亲碳能力与氧化物的亲氧能力,形成了碳修饰钴基活性中心,使二氧化碳加氢产物反应主产物从甲烷(CH4)转变成一氧化碳(CO),CO/CH4产物比从初始0.89提升至13.4。该工作为二氧化碳高值化转化及工业催化选择性调控提供了新思路。相关成果发表在《自然-通讯》。

在催化反应过程中,催化剂活性金属的积碳、烧结等结构变化通常被认为会导致催化活性失活,是工业催化中亟待避免的问题。但若能有效调控这类结构变化带来的化学性质转变,则可能构筑出适用于目标反应的活性中心。

本工作中,研究人员发现,质量百分数为2 wt%的金属负载的2Co/MnOx催化剂在二氧化碳加氢反应中展现出非常规的产物选择性变化,而这一现象在二氧化钛、二氧化硅等常规载体,或高/低钴载量的MnOx 负载型催化剂中均未出现。团队通过系列原位表征与理论计算证实,二氧化碳加氢反应生成的一氧化碳是诱导选择性转变的核心分子。

这种碳修饰结构能有效抑制一氧化碳的二次吸附与加氢,使反应中生成的一氧化碳更易脱附而非进一步转化为CH4,从而实现产物从CH4向一氧化碳的转变。

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